Изучение формирования биметаллических активных фаз в катализаторах Pd- M/Сибунит (M=Ga, Zn, Ag) жидкофазного гидрирования ацетилена в этилен.

Оглавление

Введение 3

1. Особенности реакции жидкофазного селективного гидрирования ацетилена 6

1.1. Влияние природы растворителя 6

1.2. Влияние состава реакционной среды на свойства катализаторов 8

2. Биметаллические катализаторы селективного гидрирования ацетилена 13

2.1. Необходимость модифицирования палладия вторым металлом 13

2.2. Подходы к синтезу Pd-M/носитель катализаторов 15

2.3. Влияние реакционной среды на состояние активного компонента и модификатора 17

Заключение по литературному обзору 20

Список литературы 21

Введение

Актуальность. Биметаллические системы на основе палладий-галлиевых соединений в настоящее время активно исследуются как катализаторы для большого числа реакций с участием водорода. Немаловажную часть в этом списке занимают реакции гидрирования/дегидрирования. Известно большое число работ, посвященных исследованию данных соединений как высокоселективных катализаторов в реакции селективного газофазного гидрирования ацетилена в этилен. В качестве катализатора процесса жидкофазного гидрирования ацетилена до этилена используют палладий, модифицированный элементами iIlA группы (Ga, In), однако природа их модифицирующего действия изучена недостаточно.

Цель настоящей работы — исследование влияния пористой структуры углеродного носителя Сибунита на состояние активного компонента и каталитические характеристики P d -С ибунит и Pd-G a/С ибунит катализаторов жидкофазного гидрирования ацетилена.

Поставленная в работе цель включает решение следующих задач:

1. Изучение особенностей реакции жидкофазного селективного гидрирования ацетилена;

2. Изучение формирования, природы активности и свойств палладиевых катализаторов гидрирования. Влияние условий формирования на природу микрогетерогенных каталитических систем.

3. Разработка новых путей синтеза эффективных наноразмерных палладиевых катализаторов гидрирования на основе полиядерных комплексов палладия, содержащих фосфидные и фосфиниденовые фрагменты, изучение формирования и свойств микрогетерогенных систем в катализе реакций гидрирования.

Одним из наиболее значимых и активно развивающихся направлений в современной химии является создание новых видов каталитических систем, обладающих высокой активностью и селективностью. Развитие этого направления ведет к совершенствованию проведения каталитических процессов с привлечением последних достижений в других областях химической науки, в частности, химии высокомолекулярных соединений и химии коллоидных дисперсий нуль-jU валентных металлов.

Частицы металлов наноразмерного диапазона в отличие от массивных металлов обладают уникальными свойствами, обуславливающими повышенный к ним интерес. В частности, огромная площадь поверхности и малые размеры частиц ответственны за высокую реакционную способность даже сравнительно инертных металлов, а коллоиды благородных металлов с давних пор успешно используются в катализе различных органических реакций.

Основной проблемой синтеза коллоидов металлов является обеспечение контроля над размером частиц и их монодисперсностью. Наиболее перспективными стабилизирующими агентами в настоящее время являются полимеры, благодаря многообразию их свойств (растворимость, наличие различных функциональных групп, молекулярная масса, степень сшивки, гидрофильность или гидрофобность и т.п.), варьируя которые можно эффективно воздействовать на морфологию наночастиц металлов. В случае использования полимерных матриц для формирования коллоидов металлов, полученные композитные материалы сочетают в себе свойства и матрицы, и наночастиц, а также способны приобретать совершенно новые свойства.

Среди каталитических процессов важнейшими и интереснейшими в практическом и теоретическом отношении является каталитическое восстановление, в частности, парциальное каталитическое гидрирование ацетиленовых спиртов. В настоящее время эти процессы используются в производстве душистых и биологически активных добавок, а также в синтезе лекарственных препаратов и витаминов. Селективность применяемых традиционных катализаторов на основе металлов VIII группы не всегда достаточно высока, а использование модификаторов зачастую ухудшает качество целевого продукта.

Вышеперечисленные обстоятельства определяют актуальность исследований, направленных на создание высокоэффективных каталитических систем, на основе наночастиц металлов, стабилизированных полимерными матрицами, и исследование их каталитических свойств в реакциях селективного гидрирования, что ведет к совершенствованию технологии тонкого органического синтеза.